Science Advances：石墨烯納米片在細(xì)胞雙層磷脂膜間的輸運(yùn)機(jī)理

Science Advances：石墨烯納米片在細(xì)胞雙層磷脂膜間的輸運(yùn)機(jī)理

6月7日，清華大學(xué)化工系燕立唐課題組與中國(guó)科學(xué)院過(guò)程所魏煒課題組合作在《科學(xué)進(jìn)展》(Science Advances)發(fā)表文章《石墨烯納米片在細(xì)胞膜夾層間的輸運(yùn)》(Transport of a graphene nanosheet sandwiched inside cell membranes)，該研究首次闡述了二維納米片在磷脂雙分子層間的輸運(yùn)機(jī)理和擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)，為基于膜蛋白的靶向給藥提供了新的途徑。

隨著生物醫(yī)學(xué)科學(xué)的進(jìn)步，運(yùn)用藥物載體將藥物輸送到靶向器官，并控制藥物的釋放速率已經(jīng)變得越來(lái)越重要，因此迫切需要尋找具有良好生物相容性的藥物載體材料。氧化石墨烯作為一種新型的二維納米材料，由于其較大的比表面積及較多的官能團(tuán)，可以作為潛在的藥物載體用于疾病的診斷和治療。但是，囿于氧化石墨烯納米片極小的尺度及其與細(xì)胞膜復(fù)雜的相互作用關(guān)系，氧化石墨烯在細(xì)胞膜上運(yùn)輸?shù)脑敿?xì)動(dòng)力學(xué)過(guò)程和潛在的分子機(jī)制仍知之甚少，這極大的限制了納米載藥技術(shù)的發(fā)展。

氧化石墨烯與細(xì)胞雙層磷脂膜作用的狀態(tài)、動(dòng)力學(xué)路徑及物理原理的模擬計(jì)算與理論分析

近年來(lái)，大量理論研究表明，質(zhì)樸的石墨烯和氧化程度較低的氧化石墨烯會(huì)與細(xì)胞膜相互作用，形成一種獨(dú)特的夾層結(jié)構(gòu)，即氧化石墨烯會(huì)始終存在于磷脂雙分子層的內(nèi)部疏水區(qū)。氧化石墨烯在這種非常規(guī)生物納米界面上的擴(kuò)散行為顯然不同于三維球形納米粒子在細(xì)胞膜表面的輸運(yùn)動(dòng)力學(xué)，因此研究氧化石墨烯在雙層磷脂膜中間的擴(kuò)散，一方面有利于進(jìn)一步了解氧化石墨烯與細(xì)胞膜的相互作用機(jī)理，另一方面也能促進(jìn)其在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的發(fā)展，研究出更多新型的納米醫(yī)藥技術(shù)上的應(yīng)用。

此次，清華大學(xué)化工系燕立唐課題組與中國(guó)科學(xué)院過(guò)程所魏煒課題組等合作，首先從實(shí)驗(yàn)上證明了氧化石墨烯在雙層磷脂膜中間形成獨(dú)特的三明治狀?yuàn)A層結(jié)構(gòu)。隨后，基于模擬和理論研究，研究者發(fā)現(xiàn)隨著氧化石墨烯表面氧化程度的提高，其在細(xì)胞膜間的擴(kuò)散行為會(huì)發(fā)生從布朗運(yùn)動(dòng)到Lévy行走再到定向輸運(yùn)的轉(zhuǎn)變。這種擴(kuò)散行為轉(zhuǎn)變的根本原因在于氧化石墨烯氧化程度和表面修飾物的改變會(huì)導(dǎo)致細(xì)胞膜表面形成四種不同的微孔狀態(tài)。研究者進(jìn)一步定量化了這些膜孔狀態(tài)與氧化石墨烯與細(xì)胞膜間相互作用強(qiáng)度的關(guān)系，從而對(duì)Lévy擴(kuò)散和定向輸運(yùn)的物理本質(zhì)給出了深入的解釋。同時(shí)，實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果都揭示了夾層結(jié)構(gòu)的氧化石墨烯可以作為藥物載體，實(shí)現(xiàn)對(duì)基于細(xì)胞膜蛋白的靶向藥物遞送效率的有效增強(qiáng)。該研究為探索新型二維納米材料的生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用提供了嶄新的思路與指導(dǎo)。

 清華大學(xué)化工系博士研究生陳鵬宇和中國(guó)科學(xué)院過(guò)程所岳華副研究員為本文并列第一作者，清華大學(xué)化工系長(zhǎng)聘副教授燕立唐及中國(guó)科學(xué)院過(guò)程所研究員魏煒為該項(xiàng)研究共同通訊作者。清華大學(xué)為第一完成單位。西安科技大學(xué)翟嘯波教授對(duì)冷凍電鏡的重構(gòu)提供了協(xié)助。該研究得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金和清華大學(xué)人才啟動(dòng)基金等項(xiàng)目的資助。

近年來(lái)，燕立唐課題組致力于復(fù)雜大分子體系及其粒子多層次結(jié)構(gòu)與統(tǒng)計(jì)力學(xué)行為的理論計(jì)算與模擬研究。發(fā)展了一系列新的計(jì)算模型和理論方法，促進(jìn)了此類體系中所涉及的新概念、新方法、新結(jié)構(gòu)以及新體系的建立和發(fā)展，為軟凝聚態(tài)物理、材料科學(xué)和生物醫(yī)學(xué)等相關(guān)研究領(lǐng)域提供創(chuàng)新的理論基礎(chǔ)。相關(guān)工作系列發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)學(xué)會(huì)·納米》（ACS Nano 2018, 12, 9467-9475）；《納米快報(bào)》（Nano Letters 2014, 14, 6910-6916）等知名期刊上。近日，該研究團(tuán)隊(duì)在《物理評(píng)論快報(bào)》（Physical Review Letters）上發(fā)表《剪切下Janus粒子的塑晶-晶體轉(zhuǎn)變》（Plastic Crystal-to-Crystal Transition of Janus Particles under Shear），系統(tǒng)研究了密堆積Janus粒子體系在剪切場(chǎng)存在時(shí)的結(jié)構(gòu)演變及動(dòng)力學(xué)行為。該研究團(tuán)隊(duì)還受邀在美國(guó)化學(xué)會(huì)旗下的《化學(xué)研究評(píng)論》（Accounts of Chemical Research）期刊上發(fā)表綜述論文《通過(guò)熵調(diào)控納米粒子的界面組裝》（Tailoring Interfacial Nanoparticle Organization through Entropy）。系統(tǒng)闡述了大分子界面自組裝的熵調(diào)控策略，克服了熵增對(duì)應(yīng)結(jié)構(gòu)無(wú)序化的傳統(tǒng)觀念，為界面自組裝的精準(zhǔn)構(gòu)筑和動(dòng)態(tài)調(diào)控提供了新方法，也為開發(fā)界面結(jié)構(gòu)可控的新型聚合物基納米復(fù)合材料提供了新思路和理論指導(dǎo)。

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